【中国科学报】中国科大成功量化抑制催化剂烧结临界颗粒距离

发布时间:2021-09-25 12:13:57


  作为国家在科学技术方面的最高学术机构和全国自然科学与高新技术的综合研究与发展中心,建院以来,中国科学院时刻牢记使命,与科学共进,与祖国同行,以国家富强、人民幸福为己任,人才辈出,硕果累累,为我国科技进步、经济社会发展和国家安全做出了不可替代的重要贡献。更多简介 +

  中国科学技术大学(简称“中科大”)于1958年由中国科学院创建于北京,1970年学校迁至安徽省合肥市。中科大坚持“全院办校、所系结合”的办学方针,是一所以前沿科学和高新技术为主、兼有特色管理与人文学科的研究型大学。

  中国科学院大学(简称“国科大”)始建于1978年,其前身为中国科学院研究生院,2012年更名为中国科学院大学。国科大实行“科教融合”的办学体制,与中国科学院直属研究机构在管理体制、师资队伍、培养体系、科研工作等方面共有、共治、共享、共赢,是一所以研究生教育为主的独具特色的研究型大学。

  上海科技大学(简称“上科大”),由上海市人民政府与中国科学院共同举办、共同建设,2013年经教育部正式批准。上科大秉持“服务国家发展战略,培养创新创业人才”的办学方针,实现科技与教育、科教与产业、科教与创业的融合,是一所小规模、高水平、国际化的研究型、创新型大学。

  中国科学技术大学教授梁海伟、李微雪等开展实验和理论合作研究,成功量化抑制催化剂烧结的临界颗粒距离,在此基础上提出了制备高担载量纳米催化剂的有效策略。该成果近日发表于《自然—通讯》。

  在多相催化领域,负载型金属纳米颗粒催化剂的烧结问题一直是研究热点。催化剂烧结机制包括颗粒迁移和聚集(PMC)、Ostwald熟化两种,颗粒间距在其中起到关键作用。

  研究人员首先使用具有不同比表面积的碳载体,通过调控金属载量构建出不同颗粒间距的催化剂体系,并考察它们在900℃下的烧结情况。高角环形暗场透射电镜和X射线衍射表征发现,存在明显的抑制金属烧结的临界担载量和临界颗粒距离,并基于此定量化抑制催化剂烧结的临界颗粒距离。

  研究发现,在颗粒间距较小的催化剂中,颗粒相距较近,主要通过PMC机制发生烧结,并且聚集引起的粒径分布宽化会增加不同颗粒尺寸和表面能的差异,从而加剧颗粒Ostwald熟化;而在颗粒间距较大的催化剂中,颗粒相距较远,PMC机制被很大程度上抑制,同时Ostwald熟化也会减缓。

  他们进一步计算出金属颗粒表面化学势,发现临界颗粒距离取决于金属和载体相互作用的强度,并探索了该类催化剂在高温丙烷脱氢催化反应中的抗烧结特性,说明了临界颗粒距离的定量化研究对实际催化反应的意义。

  这项工作提供了一种对于给定催化剂载体预测最高担载量的方法,以及通过调节金属和载体相互作用以及载体比表面积来系统提高抗烧结催化剂最大担载量的有效策略。

  中国科学技术大学教授梁海伟、李微雪等开展实验和理论合作研究,成功量化抑制催化剂烧结的临界颗粒距离,在此基础上提出了制备高担载量纳米催化剂的有效策略。该成果近日发表于《自然—通讯》。

  在多相催化领域,负载型金属纳米颗粒催化剂的烧结问题一直是研究热点。催化剂烧结机制包括颗粒迁移和聚集(PMC)、Ostwald熟化两种,颗粒间距在其中起到关键作用。

  研究人员首先使用具有不同比表面积的碳载体,通过调控金属载量构建出不同颗粒间距的催化剂体系,并考察它们在900℃下的烧结情况。高角环形暗场透射电镜和X射线衍射表征发现,存在明显的抑制金属烧结的临界担载量和临界颗粒距离,并基于此定量化抑制催化剂烧结的临界颗粒距离。

  研究发现,在颗粒间距较小的催化剂中,颗粒相距较近,主要通过PMC机制发生烧结,并且聚集引起的粒径分布宽化会增加不同颗粒尺寸和表面能的差异,从而加剧颗粒Ostwald熟化;而在颗粒间距较大的催化剂中,颗粒相距较远,PMC机制被很大程度上抑制,同时Ostwald熟化也会减缓。

  他们进一步计算出金属颗粒表面化学势,发现临界颗粒距离取决于金属和载体相互作用的强度,并探索了该类催化剂在高温丙烷脱氢催化反应中的抗烧结特性,说明了临界颗粒距离的定量化研究对实际催化反应的意义。

  这项工作提供了一种对于给定催化剂载体预测最高担载量的方法,以及通过调节金属和载体相互作用以及载体比表面积来系统提高抗烧结催化剂最大担载量的有效策略。